推翻摩萨台政府后，“五眼联盟”的下一个重要目标是刚果民族解放运动领袖、刚果（金）总理帕特里斯·卢蒙巴。捍卫国家独立与统一、与新老殖民主义和分裂势力斗争的卢蒙巴是美英等国的眼中钉，军情六处和中情局联合策划暗害了这位领袖。最初中情局试图毒死卢蒙巴，1960年中情局药剂师西德尼·戈特利布带来了一瓶类似牙膏的毒药，计划把毒药放在卢蒙巴的牙刷上，但未能实施。不久之后，军情六处也派出特工前往刚果（金）首都利奥波德维尔（注：即金沙萨）。“五眼联盟”想出借刀杀人之策，英美两国情报机构策动陆军参谋长蒙博托发动军事政变，稍后蒙博托把卢蒙巴交给军阀莫伊兹·卡奔达·冲伯，借冲伯之手杀害了卢蒙巴。有种说法称，1961年1月美国新总统肯尼迪将就职，中情局内部担心新总统会转而支持卢蒙巴，所以赶在肯尼迪就职前3天策划害死了卢蒙巴。英国工党政治人物戴维·利在2013年透露，一位军情六处前特工临死前告诉他，军情六处曾参与组织谋害卢蒙巴。
还有一位遭“五眼联盟”暗算的国家领导人是智利总统萨尔瓦多·阿连德。在20世纪70年代，中情局联手澳大利亚秘密情报局推翻了阿连德政府。中情局曾投下巨资阻止他们所称的“社会主义者”阿连德在智利执政，1970年，阿连德当选总统后，中情局只好低调行事。这时，澳大利亚秘密情报局成了中情局的“哨兵”，帮助中情局在智利各地监视和联络，美国国务院一名官员说：“在一段时间，澳大利亚是我们的眼睛和耳朵。”在以美国为首的西方情报机构策动下，1973年9月11日，智利陆军总司令奥古斯托·皮诺切特发动军事政变，阿连德在军事政变中殉职。
众多名人成受害者
很多名人也成了“五眼联盟”的监控对象。英国国家档案馆文件显示，20世纪50年代，在美国联邦调查局局长胡佛要求下，英国军情五处不仅监控演员查理·卓别林，还公布了一份有关他的文件，这份文件声称卓别林曾在1923年向美国共产党秘密捐款，当时美国正值反共的麦卡锡主义猖獗之际，随后美国拒绝卓别林入境，这位喜剧大师只好移居瑞士。美国演员简·方达积极反对越战，因此英国政府通信总部拦截她和她的丈夫汤姆·海登通信记录，并将这些信息转交给美国国家安全局。英国歌手约翰·列侬演唱过很多反战歌曲，1971年，他前往美国纽约参加反越战抗议活动。接下来的12个月，美国联邦调查局在英国军情五处帮助下发起对他的广泛监控活动，最终将他驱逐回英国。南非国父曼德拉曾被英国秘密情报局称为“恐怖分子”，对他进行过密切监控。1962年，南非种族隔离政权在中情局帮助下，将曼德拉逮捕入狱。